热分解与自由能，河南大学程纲团队：常温常压机械能驱动摩擦电等离子体分解CO2

近期，河南大学程纲教授课题组的研究成果“ of CO2 at room by ”在国际著名刊物Nano (IF=17.881, JCR一区)上发表。

气体，尤其是二氧化碳（CO2），在世界范围内造成了日益严重的环境危机。作为解决这个危机的重要途径之一，分解或转化CO2为高附加值的化学品引起了人们的广泛关注。目前，直接热分解CO2产生CO仍是CO2转化的主流方法。由于CO2具有很强的热力学稳定性，必须在2000K以上的高温下才能实现有效的热分解。热分解成本较高，且高温加热所消耗的能源大多来自化石燃料，往往造成更多的CO2排放。因此，直接利用可再生能源将CO2高效转化为化工原料或燃料是实现CO2绿色、可持续回收的理想策略。

机械能是一种绿色的、廉价的可再生能源，在自然界中广泛存在。它有许多形式，包括风、潮汐、水力和海浪等。摩擦电纳米发电机（TENG）能够有效的收集周围的环境中各种形式的机械能热分解与自由能，并将其转化为电能。TENG具有高压输出的特点，可以直接击穿气体，并产生等离子体。等离子体中的高能电子能与化学分子相互作用，形成高活性物种或直接破坏化学键。因此，等离子体在分解CO2、N2等高稳定性分子方面具有突出的技术优势。传统的等离子体技术需要复杂的等离子体发生器和电气控制系统。更重要的是，它不能直接由可再生能源驱动。TENG驱动的等离子体，被称为摩擦电等离子体，由自然界广泛分布且未有效利用的可再生机械能直接驱动。其是一种低成本、高效、简单的等离子体产生系统。因此，利用可再生的机械能，通过摩擦电等离子体分解CO2分子是非常具有前景的途径。

本研究设计了针-板放电结构的摩擦电等离子体，在常温常压条件下，实现CO2分解为CO，该反应的选择性达100%。电子顺磁共振（EPR）谱表明，在摩擦电等离子体CO2分解过程中产生了高活性CO2−阴离子。CO2−阴离子分解势垒比中性CO2分子分解势垒低了3.7eV，有效的提高CO2的分解活性和能量转化效率。进一步通过调节针-板间距和放电极性可以降低摩擦电等离子体中电子的平均能量，有利于高活性CO2−阴离子的产生。当针-板间距d为1.5mm，负电晕中CO2分解为CO的速率为2.2μmol h−1，电能到化学能的最高能量效率为5.2%。在4.7 m s−1风的驱动下，摩擦电等离子体能显著分解CO2。这项工作为利用机械能将CO2转化为高附加值化学品提供了一种新颖、可持续和环境友好的策略。

博士研究生李素敏和张宝博士为论文的共同第一作者，程纲教授和杜祖亮教授是本文的共同通讯作者。本工作得到国家自然科学基金委、河南省科技厅、中国博士后科学基金会和河南大学的经费支持。